Hola, yo no había probado nunca a enviar un mensaje (anda que ya me vale) sólo lo utilizo para ver los que recibo

y tampoco me funcionaba el envío de mensajes. Pero es tema de configuración.
Prueba a hacer lo siguiente:
entras en menu inicio-outlook-e-mail- menu-opciones-gmail-editar configuracion de cuenta.
Ahí vas avanzando sobre la configuración hasta llegar a:
servidor saliente. Activas si no lo está "usar mismo nombre y contraseña para el envío de mensajes"
en la part inferior de esa ventana pone configuración de servidor avanzada, entras en ella y activas "conexión SSL para el correo saliente" (más abajo te pide conexión de red, por defecto aparece internet, si no te funciona elige movistar internet, simyo, vodafone...).
Pulsas en aceptar a todo y prueba a ver si te funciona.
Saludos
