Para poder utilizar las fotos grandes y a la espera de que google aumente la resolucion con la que se guardan las imagenes de los contacto 96x96 px no veo otra solucion que crear un contacto en el telefono con la foto grande, al contacto de gmail a gruparle este nuevo contacto y despues indicar que utilice la foto grande como imagen de contacto.
Yo asigno la foto grande a mis favoritos y el resto se quedan con la foto cutre...