No. Solo sincroniza en una dirección que es del móvil a la nube. Ya puedes tocar todo lo que quieras en la nube (Google fotos) que los cambios no los notarás en la galería normal, puesto que la sincronización es a la inversa. No es bidireccional. No sé si me entiendes.
Lo que si veo una gran c***** es eso que habéis comentado de que no sincronice la estructura de carpetas que tienes montada en tu galería, y que se agrupen todas las fotos juntas en Google fotos